Родился 19 (31) августа 1853 года в Тифлисе.  В качестве кавалериста участвовал в Русско-турецкой войне в 1877–1878 гг. на Кавказском фронте.  В 1911 году был назначен командующим армейским корпусом в Подолье. В 1912–1913 гг. – помощник командующего войсками Варшавского военного округа.

В начале Первой мировой войны занял Галицию. В апреле 1915года командовал 8-й армией и в ходе Карпатской операции вел боевые действия против генерала А.фон Маккензена (Галицийская битва). Силы оказались неравными, и Брусилов отступил. В апреле 1916 года он был назначен главнокомандующим Юго-Западного фронта и в том же году осуществил успешное наступление («брусиловский прорыв»), вернул Галицию и дошел до Буковины. Успех этой операции привел к поражению австро-венгерской армии.

После отречения царя Николая II в 1917 году Брусилов попытался продолжить войну. В мае 1917 года он подал в отставку, но она не была принята, и Брусилов получил пост верховного главнокомандующего. После провала июньского наступления 1917 года был заменен Л.Г.Корниловым. До 1920 года постов не занимал. Был назначен военным инспектором в центральном аппарате народного комиссариата по военным делам.

Умер Брусилов в Москве 17 марта 1926 года.